二维过渡金属硫化物中自旋流的光学调控

　　自旋作为电子的内禀特性之一，是开发自旋电子器件的基础。相比于以电子电荷特性为基础的微电子器件，自旋电子器件具有能耗低、响应快和存储密度高等优点，但在自旋电子器件的发展中仍然面对很多挑战，如自旋电子的注入、自旋电流的传输和载流子自旋极化的探测与调控等。利用光与物质的相互作用来操控非磁性材料中的自旋特性是解决这些难题的重要的研究方向。香港大学的崔晓冬教授领导的团队最近提出了一种运用激光来调控单层过渡金属硫化物中自旋极化的方法。

　　单层过渡金属硫化物(transition metal dichalcogenides, 以下简称TMD)是一种类似石墨烯的六角晶格结构的超薄材料，它们的兴起将传统半导体材料扩充到新的二维极限。在它们的动量空间中固有地存在离散不等价的简并能谷K和K'。由于天然的空间反演对称破缺特性，单层TMD的不同能谷中电子会发生带间光学跃迁，需要遵循不同的光学选择定则，具有圆偏光双色性。另外，由于能谷处能带主要由过渡金属原子中的d轨道电子贡献，强自旋轨道耦合使能带发生噼裂，加上时间反演对称性的要求，能带的噼裂在K谷和K'谷的方向相反，即对应K谷中自旋向上的能带，在K'谷中一定是自旋向下的。理论上这种自旋自由度与能谷赝自旋自由度之间的耦合可以产生稳定的自旋极化，因此可以运用不同频率的激发光来调控单层TMD中的自旋。那么是否可以开展实验证实以上的推测呢?

　　(A)俯视下的单层TMD六角晶格结构示意图，(B)单层TMD在K谷和K'谷的能带示意图

　　香港大学团队制备了一种可探测单层TMD材料中产生自旋极化的类自旋阀器件，用圆偏光激发出器件的单层TMD材料中载流子的自旋极化，并通过检测器件中自旋分辨的流，用实验验证了通过改变同一种手性圆偏激发光的频率来调控单层TMD中的自旋可行性(图2)。协同时间分辨的克尔偏转谱的测量，他们的实验还显示：光激发产生的单层TMD中的自旋极化在弛豫过程中趋向于保持原有的自旋方向，因此实验中可以用电学的手段在其费米能级附近检测到明显的自旋极化。

　　(A)基于单层TMD的类自旋阀器件的工作原理示意图，(B)自旋分辨的光电流实验：同时扫描得到的(a)器件表面反射图(用于对照样品和铁磁电极的位置)，(b)扫描光电流图，(c)和(d)为不同激发光频率下的光电流差扫描对比图，光电流差的值在不同频率下的符号相反，对应相反的自旋极化方向

　　这项工作为发展光学调控的自旋电子器件提供了一种崭新的思路，也展示了单层TMD在未来自旋电子器件中的潜在应用。